Chúa ra sức mở rộng lãnh thổ của Đàng Trong xuống phương Nam, xác định chủ quyền của nước ta với Hoàng Sa, Trường Sa; chiêu hiền đãi sĩ, nhẹ thuế má lao dịch, giảm hình phạt,... Đặc biệt, người còn có những đóng góp to lớn trong việc phát triển Phật giáo ở Đàng Trong, qua các sự kiện mời hòa thượng Thạch Liêm mở giới đàn cho tăng ni ở Phú Xuân, đúc chuông Thiên Mụ và viết bài minh khắc cho chuông.
Chúa Nguyễn Phúc Chu mất, con trưởng người là Nguyễn Phúc Chú lên nối ngôi, tiếp tục sự nghiệp phát triển Đàng Trong. Mạc Cửu mất, chúa cho con là Mạc Thiên Tứ làm Tổng binh Đại Đô đốc trấn Hà Tiên, để giữ gìn và mở mang xứ ấy. Đây cũng là nền tảng quan trọng cho việc mở mang vùng đồng bằng sông Cửu Long sau này.